低減容処理灰化樹脂の均質・均一固化体製作技術調査

大谷 洋史; 水井 宏之; 東浦 則和; 坂東 文夫*; 遠藤 伸之*; 山岸 隆一郎*; 久米 恭*

平成25年度公益財団法人若狭湾エネルギー研究センター研究年報,16, P. 66, 2014/10

若狭湾エネルギー研究センターは、「ふげん」の受託研究として、イオン交換樹脂を減容安定化処理した後の残渣を用いたセメント混練固化に関する手法の調査及び試験を行い、以下の結果を得た。(1)粉砕による脱気処理を低減容処理灰化樹脂に施した上でセメント混練を行い、膨張の発生が無いことを確認するとともに、セメント混練固化体について各種試験を行い、均質・均一なセメント固化体が得られること及び強度条件も満足することを確認した。(2)脱気処理した低減容処理灰化樹脂を用いたセメント混練物に、化学混和剤(減水剤)を添加することで、流動性が25%以上増すことを確認した。(3)化学混和剤を添加したセメント混練固化体について各種試験を行い、均質・均一なセメント固化体が得られ、強度条件も満足することを確認した。(4)低減容処理灰化樹脂及びセメント混練固化体からの溶出試験を行い、各々、脱気処理及び化学混和剤添加による影響はないこと、セメント混練固化することによって溶出が抑制されることを確認した。以上の結果から、低減容処理灰化樹脂に対して粉砕による脱気処理及び化学混和剤の適用したセメント混練固化体は、廃棄体の技術要件を満たす見通しが得られた。

Determination of the hydration number of actinides(III) and lanthanides(III) by luminescence lifetime measurement and its application to the speciation study

木村 貴海; 加藤 義春; 武石 秀世; 高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; Choppin, G. R.*

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.61 - 81, 1999/00

金属イオンの第1水和圏内の水分子数(内部水和数N)は、化学種の配位環境に関する分子レベルの情報を提供する。時間分解発光法を用いてIII価アクチノイドAn(III)[An=Am,Cm]及びランタノイドLn(III)[Ln=Nd,Sm,Eu,Tb,Dy]の発光寿命とHの相関を系統的に研究した。DO-HO混合溶液中のHOの濃度と1/の比例関係及びHO中におけるNの値から、測定によるHO評価のための相関関係を提案した。これらの関係をポリアミノポリカルボン酸錯体中のAn(III)とLn(III)の水和状態、陽イオン交換樹脂へのCm(III)とEu(III)の分離挙動、及びシリカ、粘土鉱物へのEu(III)の吸着挙動の研究に適用し、上記の方法が種々の環境におけるAn(III)及びLn(III)の化学種の解明に有効な手段であることを実証した。

流動層と酸化銅触媒を組み合わせた使用済イオン交換樹脂の焼却処理技術

木原 伸二; 矢幡 胤昭; 南条 篤史*; 高橋 孝三; 尾曽 智重*; 根本 俊行; 安藤 昇; 大久保 秀文*

JAERI-Research 97-037, 43 Pages, 1997/05

JAERI-Research-97-037.pdf:1.85MB

流動層と酸化銅触媒とを組み合わせた使用済イオン交換樹脂の焼却技術に係わる開発の一環として、コールド燃焼試験とホット燃焼試験を行った。コールド燃焼試験においては、樹脂を焼却した場合の減重比は約10,000であり、スス等の黒色未燃物だけを対象にすると100,000以上であった。ホット燃焼試験のうち、RIを吸着させた模擬廃樹脂を焼却した場合、焼却炉に投入されたRIの約10%が炉内の流動媒体に、約50%~70%が酸化銅触媒にそれぞれ付着し、約20%~40%が排ガス浄化系に移行した。JMTRの実廃樹脂を用いた場合の放射性物質の分布状況も模擬廃樹脂を燃焼した場合と同様であった。

Hydration structure of Eu on aqueous ion-exchange resins using laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳考*; 富永 健*

Chemical Communications, (2), p.223 - 224, 1997/00

固液界面に吸着した金属イオンの化学種の構造に関しては、それに適用できる分析法が限られるために、未解明な点が多い。ここでは、初めての試みとして時間分解蛍光法をイオン交換樹脂に吸着したユウロピウム(III)の水和構造の研究に適用した。強酸性(スルホン酸系)及び弱酸性(アクリル酸系)イオン交換樹脂に吸着したEu(III)と、比較のために鎖状高分子のポリスチレンスルホン酸系及びポリアクリル酸系におけるEu(III)の水和数Nを測定した。強酸性樹脂にEu(III)はpH1で吸着され、7N8であった。ポリスチレンスルホン酸系ではほぼ9であるため、この違いは樹脂の網目状の骨格による効果と推定した。弱酸性樹脂にはpH4で吸着され、ポリアクリル酸系と同様に2.5N3.5であった。以上のように、水和数の直接決定により吸着機構の違いを定量的に証明することができた。

高濃度不純物の吸着試験研究 -吸着によるウランと不純物との分離試験-

江川 博明*

PNC TJ6614 93-001, 32 Pages, 1993/03

PNC-TJ6614-93-001.pdf:0.61MB

高品位の可採ウラン量は限られているので、低品位ウラン鉱石資源の経済性、環境問題を考慮した処理プロセス及び廃水処理に係る技術の開発は重要な研究課題である。本研究はその一展開として、低品位ウラン鉱石を酸化雰囲気で硫酸法により加圧浸出して得られた浸出液からのウランの選択的分離・回収プロセスの開発を目的とする。前記浸出液は強酸性であり、ウランの他に多量のニッケル、ヒ素ならびに少量のモリブデン、鉄、アルミニウムなどを含んでいる。昨年度の研究成果を基に、本年度はホスホン酸基を有するキレート樹脂(RCSP)によるウランの分離・精製技術の確立を目的として詳細な検討を行った。また、ホスホン酸基と同様な化学的特性を有する新規なリン酸型樹脂(RGP)の合成を行って検討した。さらに、昨年度検討することができなかった陰イオン交換樹脂及びアルカリ添加沈澱法によるウランと他金属イオンとの分離についても検討した。RCSP、RGPを用いて、カラム操作によりウランの他金属からの分離を検討した結果、RCSP、RGPに浸出液中のヒ素、ニッケルは全く吸着されず、モリブデンは強く吸着された。鉄、アルミニウムは若干量吸着されるが、アルミニウムはより高選択的な金属(例えばウラン)により置換溶出されることが判った。RCSPとRGPではRCSPがより高い破過容量を示すことが認められた。次に、樹脂に吸着されたウランの溶離・回収について検討した。炭酸ナトリウム通液時の二酸化炭素ガス発生を抑制する目的で、まず1M水酸化ナトリウムで樹脂中の水素イオンを中和した後に、0.25M炭酸ナトリウムの通液を行った結果、ウランの回収率はRCSPで69.2%、RGPで72.1%であった。これは、水酸化ナトリウムを通液することでウランは樹脂内部で水酸化ウラニルとして沈着し、炭酸ナトリウムによる溶離・回収が困難になったためと考えられる。次に、水酸化ナトリウム通液を行わず、0.25M炭酸ナトリウムを樹脂容積の5倍量加えカラム中で振りまぜて、水素イオンを中和し、発生する炭酸ガスを除去した後、空間速度(SV)3h-1で吸引し、ひきつづき0.25M炭酸ナトリウム15倍量を通液してウランの溶離を試みた結果、ウランは100%回収できることが明らかになった。モリブデンは炭酸ナトリウム通液初期の段階でほぼ100%溶離(ウランと共存している)することが判っ

Overall reaction rate analysis of ion-exchange resins incineration by fluidized bed

木下 弘毅*; 平田 勝; 矢幡 胤昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(8), p.739 - 747, 1991/08

https://doi.org/10.3327/jnst.28.739

流動層式焼却炉を用いてイオン交換樹脂の燃焼速度を把握した。本実験では、正確に秤量した陽イオンおよび陰イオン交換樹脂を550~750Cの間の一定温度に保持した流動層内に供給し、オフガス中のCO濃度をCO分析計により測定した。イオン交換樹脂の反応完了時間はCOの発生時間として求め、見掛けの反応速度定数を導出した。流動層式焼却炉を各種温度および流速にて運転することにより、イオン交換樹脂の燃焼条件として流動層温度650C空塔速度4.9110m・s以上が望ましいことを確認した。また、流動層温度650C、空塔速度5.4510m・sにおける陽イオンおよび陰イオン交換樹脂の見掛けの反応速度定数Kとして、それぞれ7.2510および8.7110kg・m・sを得た。本実験で得た見掛けの反応速度定数Kを用いることにより、スケールアップした装置におけるイオン交換樹脂の総括反応速度が推定可能である。

JPDR生体遮蔽コンクリート,イオン交換樹脂及び燃料貯蔵プール水中の長寿命核種の定量

武石 秀世; 鈴木 敏夫; 磯 修一; 河野 信昭; 星野 昭; 米澤 仲四郎; 畠山 睦夫; 小森 卓二

JAERI-M 89-224, 45 Pages, 1990/01

JAERI-M-89-224.pdf:1.13MB

原子炉の解体技術の確立に際して、原子炉構造材料の内蔵放射能を評価することは極めて重要であるとの見地から、評価において特に問題となるH,C,Pu,Cs,Cs,Eu,Eu等の長寿命核種の定量法を開発した。さらに、これらの方法をJPDRの生体遮蔽コンクリート、冷却水精製用イオン交換樹脂および燃料棒貯蔵用プール水の分析に適用し、その実存量を測定した。

Decomposition of a cation exchange resin with hydrogen peroxide

久保田 益充

Journal of Radioanalytical Chemistry, 78(2), p.295 - 305, 1983/00

イオン交換樹脂は原子力分野で広く使用されている。本研究では陽イオン交換樹脂をFeイオン共存下で過酸化水素により分解する方法を検討した。この結果、分解反応は室温でも進行し、分解時間は過酸化水素の濃度を増加するよりもFeの濃度の増加によって大巾に短縮されることがわかった。またFeの触媒作用は硝酸濃度の増加によって抑制された。4gもの室内乾燥樹脂が8mlの30%過酸化水素水で分解できた。しかしながら,樹脂中の有機炭素を完全に二酸化炭素にするには約70mlの30%過酸化水素水を必要とした。分解後の溶液中に有機炭素が残らないことから、最終的な溶液の処分はかなり容易となろう。

The Effects of temperature and use of macroreticular resins in lithium isotope separation by displacement chromatography

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行

Sep.Sci.Technol., 18(1), p.15 - 31, 1983/00

https://doi.org/10.1080/01496398309438122

イオン交換法によるリチウム同位体分離における温度の効果および多孔性イオン交換樹脂を使用した場合の効果について検討した。同位体分離係数は、温度を上げることによって小さくなり、また、多孔性イオン交換樹脂の分離係数は、普通のゲルタイプ樹脂の分離係数と等しかった。しかし、置換クロマトグラフにおいては、吸着帯の単位長さあたりの同位体分離性能は、温度上昇および多孔性イオン交換樹脂を使うことにより改良された。これは、相間物質移動を速くしたことによりHETP(理論段高さ)が小さくなったためである。

放射性有機廃棄物の燃焼に及ぼす酸素の影響

矢幡 胤昭; 阿部 治郎; 星野 昭

JAERI-M 9974, 14 Pages, 1982/02

JAERI-M-9974.pdf:0.56MB

放射性廃棄物の減容及びその安定貯蔵法を解決することは原子力を利用する上に極めて重要である。現在、イオン交換樹脂、塩化ビニルなどが放射性廃棄物として大量に発生しつつある。これらの物質は燃焼が困難なため、アスファルトなどを用いて固化し、ドラム缶に詰め保管している。これらの物質は燃焼し減容させることができるが、酸素量によって煤煙が発生したり、高温の発生で焼却炉材料を損傷し耐用年数が短縮する。また放射性物質の飛散などの欠点があり燃焼法は用いられていない。本実験は、これらの模擬試料を用い、酸素量と発熱及び燃焼速度の関係、熱分解で発生する煤煙の成分を調べた。この結果、酸素量が5%10%中で、樹脂などを約650Cに加熱し、発生した分解ガスを約700Cに加熱した酸化銅触媒に接触させることで完全に燃焼させることを見出した。